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基础与前沿研究院李严波教授在Nature Catalysis发表研究成果

文:基础与前沿研究院 图:基础与前沿研究院 / 来源:基础与前沿研究院 / 2020-10-13 / 点击量:894

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  近日,我校基础与前沿研究院李严波教授团队在Nature Catalysis(自然-催化)期刊上发表最新研究成果“Band structure engineering and defect control of Ta3N5 for efficient photoelectrochemical water oxidation”。该工作通过对氮化钽(Ta3N5)薄膜进行能带工程和缺陷调控,实现了高性能的光电催化水分解光阳极器件。我校基础与前沿研究院博士生肖业权为论文第一作者,基础与前沿研究院李严波教授、日本东京大学Kazunari Domen教授为论文通讯作者,188金宝搏下载手机版基础与前沿研究院为论文第一单位。

  Ta3N5作为水分解光阳极材料具有宽可见光吸收、能带位置合适的优点,在人工光合成(Artificial Photosynthesis)光电催化制氢领域具有重要的应用前景,其理论太阳能-氢能转化效率可达15.9%。但是,由于受Ta3N5材料体相和表面缺陷的限制,目前最高效率仍远低于理论效率。在此前的工作中(ACS Catalysis, 2020, 10, 10316),李严波团队与德国慕尼黑工业大学Ian Sharp教授课题组合作,结合多种半导体缺陷表征手段及第一性原理计算,发现低价态钽(Ta3+)形成的缺陷是制约Ta3N5光电催化水分解性能最主要的深能级缺陷(图1)。

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  图1. Ta3N5材料中的深能级缺陷(图片来源及版权:ACS Catalysis及论文作者)

  在该工作中,团队进一步发现Mg离子掺杂对Ta3+缺陷的形成有很好的抑制作用。同时发现由于Ta3N5薄膜中Ta3+缺陷存在梯度分布,通过调控Mg离子的梯度使之与Ta3+缺陷的分布相匹配,可以更加有效地降低深能级缺陷态密度,抑制深能级缺陷导致的载流子复合(图2)。

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  图2. 梯度Mg离子掺杂对Ta3N5薄膜中深能级缺陷的影响(图片来源及版权:Nature Catalysis及论文作者)

  其次,由于Ta3N5的价带和导带位置随着Mg离子掺杂浓度的升高而降低,梯度Mg离子掺杂还会使Ta3N5薄膜形成梯度的能带结构。相较均匀掺杂的薄膜,梯度掺杂的能带结构可以大大提高光生电荷的分离效率(图3)。

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  图3. 梯度Mg离子掺杂对Ta3N5薄膜能带结构及光电催化性能的影响(图片来源及版权:Nature Catalysis及论文作者)

  最后,将这种有效的载流子管理策略与高效的NiCoFe-Bi产氧助催化剂相结合,梯度Mg离子掺杂的Ta3N5光阳极实现了最高3.31%的光电转换效率(图3),这是目前Ta3N5光阳极的最高报道值,同时也高于目前报道的Fe2O3,BiVO4,n-Si等光阳极的光电转换效率(图4)。其优异的光电催化性能表明通过梯度掺杂进行能带工程和缺陷控制是一种有效的载流子管理策略,可用于指导新型半导体吸光材料的设计,以实现高效的太阳能转换。

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  图4. 单光子光阳极的最高效率值(图片来源及版权:Nature Catalysis及论文作者)

  本项研究得到了国家自然科学基金(NSFC)、四川省科技厅、德国研究联合会(DFG)、日本新能源产业技术综合开发机构(NEDO)、日本文部省(MEXT)等项目的支持。


  论文链接:

  https://www.nature.com/articles/s41929-020-00522-9

  作者介绍:

  李严波,188金宝搏下载手机版基础与前沿研究院教授。2005和2007年分获上海交通大学物理学学士和硕士学位。2010年获东京大学产业机械工学博士学位,其间获“日本文部省奖学金”、中国“国家优秀自费留学生奖学金”、东京大学工学部“研究科长赏”等。2010-2014获日本学术振兴机构(JSPS)资助在东京大学从事博士后研究工作。2014-2016于美国劳伦斯-伯克利国家实验室人工光合成联合研究中心(JCAP)从事博士后研究工作。2016年回国加入188金宝搏下载手机版,开展光电催化水分解及太阳能电池相关的研究工作。近年来,以第一作者或通讯作者(含共同)在Nature Catalysis、Nature Communications、Advanced Materials、Energy & Environmental Sciences、Nano Letters、ACS Energy Letters、ACS Catalysis等学术期刊上发表论文多篇;主持国家自然科学基金(面上)、四川省科技厅应用基础研究(面上)等项目;担任国家重点研发计划项目会评专家、 SCI期刊Nanoscale Research Letters及电子科技学刊(JEST)副主编。

  肖业权,188金宝搏下载手机版基础与前沿研究院2017级博士,目前主要研究内容为钽基氮氧化合物的制备及其光电催化性能的研究。现已在Nature Catalysis、Chemical Society Reviews、Energy & Environmental Sciences、ACS Catalysis、Chemistry of Materials、Solar RRL等期刊上以第一作者或合作作者发表论文15篇,授权国家发明专利4项。

  课题组网站:

  https://www.x-mol.com/groups/li_yanbo?lang=zh



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编辑:林坤  / 审核:林坤  / 发布者:陈伟

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